A tanulás és a tanítás végigkísérte Vámbéry egész pályáját. Szinte még gyermek volt, amikor a szükség úgy hozta, hogy házitanítóként, nyelvtanárként kellett megkeresnie kenyerét, de tanított isztambuli tartózkodása alatt is.

Közép-ázsiai útja után hosszabb időt töltött Angliában, ahol szíves fogadtatásra talált, előadói körúton vett részt, nagy sikere volt útleírásának. A remélt anyagi haszon azonban – s ezért kiadóját, John Murray-t hibáztatta – elmaradt. A kapott összeg nem volt elegendő sem az ottani élet folytatásához, sem az itthoni otthonalapításhoz. Ekkor, ahogy önéletrajzi visszaemlékezéseiben írja: „... kétségbeesett helyzetemben a pesti professorság szalmaszálába kapaszkodtam és a keleti nyelvek kathedráját tekintettem a mentőcsónaknak életem mindig viharos tengerén.” 1

Az egyetemre kerülése azonban nem volt zökkenőmentes. Abban az időben még az uralkodóhoz kellett fordulni ilyen kéréssel, s „..hogy a professzorságot elnyerhessem, Bécsbe kellett utaznom a császárhoz audiencziára. A felséges úr rendkívül kegyesen fogadott, tudakozódott utazásom részleteiről és azonnal teljesítette kérelmemet, megjegyezve, hogy sok viszontagságot álltam ki és valóban érdemet szereztem ez állásra. Csak az az egy ellenvetése volt, hogy még Bécsben is kevesen adják magukat a keleti nyelvek tanulására és hogy Magyarországon bizonyára még kevesebb hallgatóra tarthatok számot. Megjegyzésemre, hogy ‘Ha nem lesznek hallgatóim, akkor magam fogok tanúlni’, mosolygott és kegyesen bocsátott el az audiencziáról.” 2

Az uralkodót könnyen sikerült meggyőznie, nem úgy az egyetem vezetését és tanárait. Idegenkedve fogadták a diplomával nem rendelkező utazót, alkalmazása még sajtóvisszhangot is keltett. 3

Vámbéry a hűvös fogadtatást azzal magyarázta, hogy protestánssá lett, ezért tagadta meg tőle a katolikus egyetem a tanári címet, s működhetett három évig lector publicus, azaz nyilvános tanítói minőségben, abban a szerényen díjazott állásban, amelyet a keleti nyelvek oktatására még Repiczky Jánosnak hoztak létre, s annak 1855-ben bekövetkezett halála óta üresen állt. Az alkalmazásával kapcsolatos érzéseit, reményeit és csalódásait, őszinte hangú levelekben osztotta meg barátjával, a turkológus-református lelkész Szilády Áronnal.

1865-től 1905-ig tanított a pesti egyetemen, 1868-ban nyilvános rendkívüli tanárrá nevezték ki, 1870-ben nyerte el a nyilvános rendes tanári címet. Amikor saját kérelmére nyugdíjba vonult, az egyetemi almanachban hosszan sorolták címeit, kitüntetéseit, tudományos társasági tagságait:

„Vámbéry Ármin, a budapesti egyetem és a dublini Trinity College tiszteletbeli bölcsészdoctora, a keleti nyelvek és irodalmak nyilvános rendes tanára, a Lipót-rend lovagja, a m. tud. Akadémia rendes, a németországi s londoni keleti társaságok levelező, a berlini, majna-frankfurti, amsterdami, drezdai s londoni, párisi, római, baseli, bécsi földismei társulatok és a párisi Société Philologique tiszteletbeli tagja, a British Association for Advancement of Sciences és a bécsi Orientalisches Museum levelező tagja, a londoni Anthropological Society magyarországi titkára, a török Medsidie-rendjel nagy kordonja, az olasz szent Móricz és Lázár, az angol Victoria rendjel commandeurje, a mexikói „Notre-Dame da Quadelupe”, a persa Sir ü Khursid rendjelek tiszti jelvényeinek, nemkülönben Ő cs. és kir. Felsége a tudomány és művészeti nagy aranyérem birtokosa és az olasz korona-rendnek lovagkeresztese.” 4

Mivel az egyetemi levéltárban csak az 1877/78-as tanévtől vannak meg az egyetemi tanrendek, így működésének első évtizedét nem tudjuk rekonstruálni. A fennmaradt dokumentumok alapján azonban összességében elmondható, hogy leginkább nyelvórákat (kezdő és haladó) és szövegolvasási órákat tartott, oszmán-török, török-tatár és perzsa nyelveken. A közösen tanulmányozott szövegek között Pecsevi történeti munkája, a Sahname, az Anvari Soheili, a Gulisztán, Juszuf u Zuleikha, azeri és csagataj szövegek találhatóak.

A kilencvenes években tanítványai, Kúnos Ignác és Kégl Sándor vették át tőle az órák egy részét, az 1903/1904-es tanévtől már csak ők tanítottak az egyetemen, Vámbéry a lakásán tartotta óráit.

Valószínűleg kevés kitartó tanítványa akadt, ezt mutatja, hogy sokszor kellett kezdő órákat meghirdetnie, amelyekből nem mindig lettek haladó kurzusok. Ugyanakkor egyik első tanítványa, Goldziher Ignác akadémiai emlékbeszédében beszámol arról, hogy milyen buzdító hatással volt tanítványaira lelkes tanítása, amelyben nagyobb szerep jutott a gyakorlatnak, mint az elméleti fejtegetéseknek. „Bizony igaz, nem volt tanításában túlságos összehasonlító nyelvtudomány (legfeljebb alkalomadtán egy kis török-magyar párhuzam), meg nyelvtörténet és hangtan sem szerepelt tanítása csemegéi közt – ettől ugyan nem tartott vissza, de arra utalt, hogy később és egyébütt kell keresnünk – de annál erélyesebb képesítést arra, hogy a nyelvvel az illető nép eszméinek mélyébe behatolhassunk az irodalom alapján. Aránylag nagyon rövid idő alatt az ő ösztönzésével, okos didaktikájával el is értünk odáig, hogy a nyelvtudás elemein túl a török meg a perzsa irodalom egy-egy remekével foglalkozhassunk.” 5

Vámbéry egyetemi működésének jelentőségét az adja, hogy általa kerültek be a keleti stúdiumok a magyar felsőoktatásba, s úttörő szerepet játszott a magyarországi turkológiai oktatás megteremtésében.